15/02 1920г. был рукоположен во священника (целибатом). Еще во время Первой мировой войны С.Н.Дурылин, решив уйти в монастырь, беседовал в Оптиной пустыни со старцем иеросхимонахом Анатолием (Потаповым), но старец, побеседовав, не благословил его на этот шаг, сказав, что пока он не готов к монашеству

В храме свт.Николая в Кленниках о.Сергий служил при о.Алексии Мечеве. Кроме богослужений, о.Сергий вел также и внебогослужебные беседы на Маросейке. Он также участвовал в составлении службы Всем святым, в земле Российской просиявшим. Им составлены тропари канона святым Калужским (песнь 4, тропарь 7) и Тамбовским (песнь 9, тропарь 1) и второй светилен, обращенный к Софии Премудрости Божией. Здесь он познакомился с Ириной Алексеевной Комиссаровой. Весной 1921г. без благословения о.Алексия Мечева перешел служить в Боголюбскую часовню у Варварских ворот

После перехода в Боголюбскую часовню о.Сергий поселился там в одном из внутренних помещений Варварских ворот со своим другом и сослужителем о.Петром Давыденко

О.Сергий был арестован и помещен во внутреннюю тюрьму ГПУ. 27 июля 1922г. ему было предъявлено обвинение в том, что "служа при церкви-часовне Боголюбской, занимался скрытой антисоветской агитацией-деятельностью".
24 октября 1922г. секретный отдел ГПУ вынес заключительное обвинение:
     "При часовне Боголюбской, настоятелем которой был С.Н.Дурылин, а также и у
      него на квартире, часто собирались к/р элементы, которые занимались здесь
      распространением а/с агитации, поддерживали связь с Тихоном и под видом
      религиозных книжек и душеспасительных мотивов распространяли среди верующих
      к/р воззвания. Дурылин являлся здесь одним из самых видных а/с деятелей.
      При изъятии церковных ценностей он вместе с попом Давыденко Петром (ныне
      скрывающемся от суда и следствия), нападал на монахов-прислужников указанной
      часовни за то, что они занесли в опись все имеющиеся ценности, и хотел их
      выгнать вон, т.к. "они вместе с властями ограбляют храмы".
      Вместе с другими попами он часто выступал с проповедями, на которых указывал,
      что "вера Христова попрана", что "храмы ограбляются и верующие насилуются
      властью", что "на землю сошел Антихрист" и т.д.
      Наконец, им было принято предложение к/р Берлинского журнала составить для
      него сборник статей и русской церкви в момент ее обновления.
      Все это характеризует его, Дурылина С.Н., как элемент политически,
      безусловно, вредный для Советской власти".

15 декабря 1922г. по ходатайству Б.Красина, А.Цветаевой и П.Когана, поддержанному А.Луначарским, высылка в Хиву была заменена на высылку в Челябинскую губернию

8 августа 1922г. был переведен во Владимирскую тюрьму

Во Владимирской тюрьме провел полгода. Знакомые о.Сергия (А.В.Щусев и др.) хлопотали о его освобождении перед Луначарским. Тот согласился помочь лишь в том случае, если о.Сергий заявит о снятии с себя сана. После 1922г. о.Сергий в церкви не служил, но, по свидетельствам близко знавших его людей, сана не снимал

В ссылку в Челябинск о.Сергия сопровождала Комиссарова Ирина Алексеевна по благословению о.Алексия Мечева. В Челябинске с 15 января 1923г. по 30 ноября 1924г. он состоял на службе в Челябинском музее местного края в должности ученого археолога и этнографа, заведовал археологическим и этнографическим отделами музея. В ссылке о.Сергий тяжело заболел. Ирина Алексеевна выходила его. 26 сентября 1924г. постановлением Особого Совещания при Коллегии ОГПУ о.Сергий был досрочно освобожден